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en 2000, Burstyn interpretó a un público decididamente más joven con su papel co-protagonizado junto al galán adolescente Jonathan Taylor Thomas en The little-seen Walking Across Egypt. También apareció en un pequeño papel en el drama criminal The Yards, protagonizada por Mark Wahlberg, James Caan y Joaquin Phoenix. En la pequeña pantalla, era habitual en la nueva serie de comedia That’s Life, interpretando a la entrometida madre de una mujer adulta que decide volver a la universidad para obtener su título., Sin embargo, su mayor logro de ese año fue su desgarradora interpretación de una mujer adicta a las píldoras para adelgazar en el inquietante Drama Requiem for a Dream, dirigido por Darren Aronofsky. La actuación le valió a Burstyn una sexta nominación general al Oscar, su quinta a Mejor Actriz.

Burstyn continuó haciendo malabares con proyectos de cine y televisión. Tuvo un papel recurrente en el éxito de cable Big Love y ganó un premio Emmy en 2009 por su aparición como invitada en el drama criminal Law & Order: SVU., En la gran pantalla, Burstyn ha disfrutado de papeles en películas como Main Street (2010) y Another Happy Day (2011).

En los últimos años, Burstyn ha prosperado en la pequeña pantalla. Apareció en la miniserie de televisión de 2012 Political Animals con Sigourney Weaver y Carla Gugino. Ganó un premio Emmy por su trabajo en la miniserie al año siguiente. En 2014, Burstyn tuvo un papel secundario en la película de televisión Flowers in the Attic, basada en la novela de V. C. Andrews. Su inquietante giro como abuela perturbada le dio una nominación al Premio Emmy., Ese mismo año, Burstyn tuvo un papel recurrente en la sitcom Louie.

Burstyn ha estado casado y divorciado tres veces – con el poeta William C. Alexander (1950-55), el director Paul Roberts (1957-59), y el actor Neil Burstyn (1960-1971). Ella y Neil Burstyn adoptaron un hijo, Jefferson. Burstyn es el co-presidente del Actors Studio junto a Harvey Keitel y Al Pacino. También es la directora artística de la ubicación del estudio en Nueva York.

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